Încă din fragedă vârstă, fiind plin de râvnă pentru Dumnezeu, dorea să vieţuiască după rânduiala călugărească a Părinţilor din Sfântul Munte Athos. Din cauza prigoanei din Ardeal împotriva Ortodoxiei, la vârsta de 19 ani a trecut în Ţara Românească. În acea vreme, în Bucureşti se afla un mitropolit grec, iar tânărul Gheorghe s-a dus la el şi i-a cerut să-i fie ucenic, aşa că mitropolitul l-a luat cu sine la Constantinopol. Tânărul Gheorghe a rămas la Constantinopol, în ascultare faţă de mitropolit, trei ani, după care a plecat în Sfântul Munte cu binecuvântarea lui.
A intrat în obştea Sfintei Mănăstiri Vatoped, unde a fost făcut rasofor, apoi a fost hirotonit diacon. Căutând un părinte duhovnicesc, l-a întâlnit prin rânduială dumnezeiască pe Cuviosul Paisie, cu care s-a retras în singurătate, îndeletnicindu-se cu rugăciunea, citirea şi traducerea sfintelor cărţi. Nu după multă vreme, Cuviosul Gheorghe a fost hirotonit preot. După o vreme a ajuns în ostrovul Cernicăi, unde a trebuit să-şi croiască singur cărare, tăind cu toporaşul mărăcinii. Acolo, a refăcut în întregime mănăstirea încât obştea monahală ajunsese la peste 100 de fraţi.
Apoi, cuviosul a primit în ascultarea sa şi Mănăstirea Căldăruşani, unde a dus călugări de la Cernica. Atât de mult sporeau părinţii împreună cu stareţul lor, încât însuşi domnitorul Ţării Româneşti, Nicolae Mavrogheni (1786-1790), aflând de viaţa lor aleasă, a vizitat sfânta mănăstire şi, fiind mişcat de cele auzite şi văzute, i-a răsplătit cu multe binefaceri. După ce a vieţuit multă vreme cu ucenicii săi, pe care i-a îndrumat la ascultare şi la statornicie în viaţa călugărească, cuviosul, cunoscându-şi dinainte vremea adormirii sale, a chemat la sine pe părinţi şi pe fraţi, pe care i-a îndemnat să urmeze întotdeauna calea smereniei, alungând cu rugăciunea orice cârtire şi nemulţumire.
Astfel vieţuind şi învăţând, Cuviosul Gheorghe de la Cernica s-a mutat la Domnul în anul 1806, în ziua de 3 decembrie, fiind cinstit de toţi ca un mare nevoitor şi părinte duhovnicesc.