Datorită vieţii sale duhovniceşti a fost ales stareţ al Mănăstirii Bogdana, pe care a şi reconstruit-o. În anul 1670 a fost ales Episcop de Rădăuţi, iar un an mai târziu Episcop al Romanului. S-a îngrijit de schiturile, mănăstirile şi de săracii eparhiei în care a fost rânduit să păstorească. În anul 1674 a fost înscăunat, fără voia lui, ca Mitropolit al Moldovei. Revoltat de nedreptăţile cotropitorilor turci şi tătari asupra creştinilor, i-a cerut domnitorului Dumitraşcu Cantacuzino să-i alunge din ţară. Mâniindu-se, domnitorul l-a pus sub pază la Mănăstirea „Sfântul Sava” din Iaşi. După un an a fost eliberat şi s-a retras la Mănăstirea Brazi. În anul 1688 a fost răpit de apropiaţi ai domnitorului şi dus în Ţara Românească, unde a fost întemniţat şi chinuit timp de 10 săptămâni din cauza unor acuzaţii false.
În toamna anului 1694, pe când se afla la Mănăstirea Brazi, după chinuri groaznice, a suferit moarte martirică prin decapitare, deoarece a refuzat să predea averea mănăstirii năvălitorilor tătari. Viața Sfântului Ierarh Mucenic Teodosie de la Mănăstirea Brazi, smerenia sa, râvna lui pentru ridicarea de biserici, grija părintească față de păstoriții săi, răbdarea tuturor suferințelor și nedreptăţilor la care a fost supus, precum și martiriul său pentru Hristos, au făcut ca să fie cinstit cu evlavie de creștinii ortodocşi.
„Arătatu-te-ai, Ierarhe Teodosie, sfeșnic pururea luminos și mare apărător al Bisericii lui Hristos. Strălucit-ai, prin slujire și mucenicie, ca o jertfă preacurată, aducându-te Stăpânului tuturor; slăvim pomenirea ta, rugând pe Dumnezeu să dăruiască sufletelor noastre pace și mare milă”.