Încă din pruncie s-a arătat iubitor de înţelepciune, învăţând cu multă râvnă şi dragoste la şcolile înalte ale vremii, unde a dobândit o cunoaştere temeinică a învăţăturilor dumnezeieşti. A fost ucenicul Sfântului Paisie Velicicovschi la Mănăstirea Neamţ, unde a fost tuns în monahism, primind numele Grigorie. A mers la Muntele Athos, apoi, întors la Mănăstirea Neamţ, a început a tălmăci dumnezeieştile cărţi ale Sfinţilor Părinţi.
După aceasta, s-a aşezat la Mănăstirea Căldăruşani unde, fiind găsit în 1823 de domnitorul Grigorie Dimitrie Ghica, a fost adus la Bucureşti şi ridicat în scaunul de mitropolit al Ţării Româneşti. Ca mitropolit nu şi-a îngăduit odihna, ci a zidit biserici, a hirotonit preoţi şi a întemeiat şcoli de luminare a poporului.
Întreaga viaţă şi lucrare a Mitropolitului Grigorie în ogorul Domnului a fost o pildă de sfinţenie şi de iubire jertfelnică pentru păstoriţii săi, de ajutorul lui bucurându-se mulţi sărmani, văduve, copii orfani, cărora le oferea hrană, adăpost şi cărţi spre învăţătură, scrie ziarullumina.ro.
La moartea sa nu s-au găsit în chilie bunuri sau bani, ci o mulţime de cărţi pregătite de el spre a fi oferite şcolarilor. A stat în exil peste patru ani, trimis fiind de conducerea rusească, aşezată în acea perioadă în Principatele Române. A purces pe drumul pribegiei la Chişinău, la Buzău, apoi la Mănăstirea Căldăruşani. S-a mutat în pace la Domnul, la 22 iunie 1834.