Din fragedă vârstă a fost dat să înveţe carte şi pentru că avea aplecare spre cele dumnezeieşti, Grigorie citea pe la biserici din Sfintele Scripturi. Ajungând la vârsta tinereţii, părinţii săi doreau să îl însoare, dar el s-a despărţit de cele lumeşti, mergând la o mănăstire al cărei egumen era chiar Sfântul Simeon Mărturisitorul, unchiul său după mamă, care i-a fost un adevărat părinte duhovnicesc. În acea mănăstire a vieţuit fericitul Grigorie 14 ani, iar după ce s-a pregătit cu sârguinţă, a început a umbla din loc în loc, prin mijlocul credincioşilor prin sate şi oraşe, îmbărbătându-i spre mărturisirea dreptei credinţe în lupta pentru sfintele icoane.
Călătoria aceasta a Sfântului Grigorie a fost lungă şi plină de nevoinţe, însă în ea s-a arătat el şi mare făcător de minuni. A trecut prin Efes, Enos, Hrisopole, Corint, ajungând până la Roma, unde a stat o perioadă mai mare de timp. Apoi a mers în Siracuza Siciliei şi a ajuns şi la Biserica Sfântului Mina din Tesalonic, unde a fost hirotonit preot. Mergând către Bizanţ, a ajuns în cele din urmă la muntele Olimp.
Acolo, îmbolnăvindu-se, a înţeles că i s-a apropiat sfârşitul şi plecând la Constantinopol, unde se afla unchiul său Simeon închis în temniţă, după ce s-a reîntâlnit cu el, s-a mutat în pace la cereştile locaşuri. Trupul Sfântului Grigorie nu a putrezit, ci s-a dovedit purtător de mari daruri şi s-a păstrat în cinste, multă vreme, în mănăstirea unde murise. În anul 1497, Banul Barbu Craiovescu, după ce a rezidit din temelie Mănăstirea Bistriţa din judeţul Vâlcea, a adus cu multă cheltuială moaştele Sfântului Grigorie Decapolitul şi le-a aşezat la această mănăstire, unde se află şi astăzi. Moaştele Sfântului Grigorie sunt făcătoare de minuni, atât pentru bolile trupeşti, cât şi pentru cele sufleteşti. Racla de argint în care se păstrează sfintele sale moaşte a fost dăruită în 1656 de Constantin Şerban Voievod (1654-1658).